Основные типы р/а превращений: β- (46 %);
электронный захват (25 %); β+ (11 %);
α (10 %); спонтанное деление ядер (8 %)
Все типы естественных ядерных превращений подчиняются одному статистическому закону – закону радиоактивного распада, основным параметром которого является постоянная распада (λ) или период полураспада (Т1/2). Среди других важных характеристик радиоактивного распада надо отметить тип и энергию испускаемых ядром частиц (излучения), выход излучения с данной энергией на распад и др.
Все изотопы, встречающиеся в природе, могут быть разделены на первичные (сохранившиеся от момента образования Земли) и вторичные, которые являются дочерними по отношению к первичным
В настоящее время в ОС сохранились и могут быть обнаружены современными методами первичные изотопы с T1/2 > 1,5.108 лет
40К19 + е- → 40Ar18 + ѵ (≈ 11 %);
40К19 → 40Ca20 + β- + ѵ’ (≈ 89 %)
40К ≈ 0,012 % в природном калии
1 г К → 27,65 β-/c
1 г К2SO4 → 12,4 Бк
Принято разделять радиоактивные элементы по их происхождению:
1. природные (естественные) – изначально присутствующие в окружающей среде
и не связанные с деятельностью человека;
2. техногенные (антропогенные) – радиоактивные элементы, возникшие в результате деятельности человека
235U ← 236Np ← 237Pu ← 238Am ← 239Cm ← 240Bk ← …
В природе: 14N7 + no → 1H1 + 14C6;
14N7 + no → 3H1 + 12C6
В природе: 239Pu / 238U ≈ 7,5.10-12
(в результате нейтронного захвата)
Фон радиоактивный – природный (естественный) и техногенно-измененный
Радиоактивные элементы могут находиться в горных породах, рудах и почвах в различных формах: концентрированной и рассеянной.
Локализация РН может быть связана с отдельными минералами породы (циркон, апатит, монацит и др.), а также с собственными минералами урана и тория.
Кроме того, концентрирование РН может происходить в микротрещинах, на глинистых минералах, оксидах и гидроксидах железа и марганца в процессе сорбции.
Природные радионуклиды в горных породах
Настуран
Торианит
Отенит
ppm = г/т → 12,4 Бк
Активности урана, тория и калия (40) в различных типах горных пород
Основные типы почв определяются:
климатическими и ландшафтными зонами, типом подстилающих горных пород
Почвы, как правило, содержат большое количество органического вещества
Наблюдаются региональные и локальные вариации ПРН в почвах
Для почв нет нормирования по содержанию ЕРН
В Канаде содержания урана в почвах достигают 6000 Бк/кг (урановое месторождение Bancroft, Онтарио)
В США в 2002 г. потребление удобрений составило 1.238.170 тонн и привело к поступлению в окружающую среду 120 Ки за счет ДПР урана. По данным Taylor (2007) активность 238U в почвах за 40 лет использования удобрений выросла на 16 Бк/кг
Изотопный состав природного и обедненного урана, по M.A. Kobeissi
< 1 Ки/км2
1 - 5 Ки/км2
5 - 15 Ки/км2
15 - 40 Ки/км2
> 40 Ки/км2
10 – 15 % РЧ идентифицированы как топливные, содержат ТУЭ
Соотношения 238Pu/239+240Pu: в глобальных выпадениях (фон): 0,02 – 0,04; в чернобыльских: 0,35 – 0,40
Виды отходов, образующихся при добыче
и переработке урана:
Жидкие радиоактивные отходы (ЖРО): дренажные и подотвальные воды, фильтрационные потери и водная фаза хвостохранилищ, аварийные протечки пульповодов, стоки спецпрачечных
Газопылевые и аэрозольные отходы (ГРО): поток радона, пылевые частицы различной дисперсности
Твердые радиоактивные отходы (ТРО): отвалы вмещающих пород и забалансовых руд горной добычи, потери руд при их транспортировании на фабрику радиометрического обогащения, отходы фабрики радиометрического обогащения, хвосты ГМЗ и др.
При производстве на каждую тонну U образуется около 500 тонн отходов (при содержании U в руде 0,2 %).
Мировое производство урана в 1990 - 1997 гг. составляло (30 - 50) тыс. т/год и сопровождалось образованием 20 млн. т/год отходов” (Крышев и др., 2000).
Урановый топливный цикл
Руды
Шлак
Удобрения, моющие средства,
пищевые добавки
Мировая добыча фосфор-содержащих руд
по данным A. Reichelta, J. Gerlerb, 2008
После 30 - 60 опытов выщелачивания природной артезианской водой из образцов керна выщелачивается до 90 % 90Sr
При техногенных авариях в ОС поступают изотопы Pu, Am, Cm, Cs, Sr, Ru и др.
Содержание ПРН и ТРН в пробах пластовых вод на объектах ООО “ЛУКОЙЛ-ПЕРМНЕФТЬ”
В частности, при невозможности определения индивидуальных активностей ТРН в отходах их причисляют к РАО, если УА альфа-излучающих ТРН в твердых отходах составляет 1 Бк/г, а в жидких отходах 0,05 Бк/г; для бета-излучающих РН соответствующие УА составляют 100 и 0,5 Бк/г.
Отходы, с повышенным содержанием ПРН, причисляются к РАО, если выполняется условие:
А(Ra) + 1,3A(Th) + 0,09A(K) > 10 Бк/г (твердые отходы); А(U) + 2,14A(Th) > 0,13 Бк/г (жидкие отходы),
А(U), A(Ra), A(Th), A(K) – УА соответственно 238U, 226Ra, 232Th, 40K (Бк/г)
Результаты определения отношения 234U/238U в контрольной пробе
разными изотопными методами при международных МСИ в 2006 г.
Изотопный состав U и Th, другие радиоэлементы с малыми периодами полураспада и массовым содержанием определяются радиоизотопными методами, среди которых наиболее широко используются высокочувствительные спектрорадиометрический и масс-спектрометрический методы
Сущность РХ: переведение твердой пробы в раствор (или концентрирование из жидкой пробы), полный сброс неактивной матрицы, селективное выделение анализируемых изотопов, сброс мешающих излучателей, приготовление счетного образца для измерений
РХ-методы используются в случае, когда необходима точная количественная характеристика того или иного радионуклида или изотопа в пробе, если это невозможно инструментальными методами, например, когда у РН и изотопов отсутствуют четко выраженные γ-линии
Качество радиоизотопных измерений (высокая точность) в группе методов с радиохимической подготовкой обеспечивается применением внутренних стандартов – изотопных индикаторов (232U, 242,236Pu, 243Am, 234Th и др.), по которым осуществляется как учет потерь на всех стадиях радиохимической подготовки, так и расчет активностей анализируемых радиоэлементов.
Спектрограмма счетного образца с выделенными изотопами урана, включая трассер – 232U.
Аппаратура: OrtecOctete/Ocpl-U0600-PPS230 с программным обеспечением “Alpha Vision”
В настоящее время активно развиваются MS-методы, особенно ICP-MS, а также методы с использованием жидкостной сцинтилляции (LSC).
Совершенствуется система пробоподготовки (например, микроволновые системы разложения проб), новые технологии концентрирования и селективного выделения анализируемых компонентов (ЖЭ, ЭХ).
Микроволновая система MARS6 компании CEM Corp. (США)
Активности 210Pb в пробах донных осадков, полученные с использованием ГСМ, LSC, черенковского счетчика
F. Mosquedaa и др., 2008
В настоящее время методы ICP-MS и LA-ICP-MS являются высокопроизводительными аналитическими методами для определения долгоживущих радионуклидов с высоким уровнем точности и надежности.
По сравнению с радиохимическими методами ICP-MS и LA-ICP-MS отличаются высокой избирательностью при высокой производительности, причем пробоподготовка зачастую проще или вовсе может исключаться, как, например, в методе LA-ICP-MS
Наиболее низкие ПО в методе ICP-SF-MS (sector field ICP-MS) – менее 0,04 пг/л – были получены при определении 239Pu, 241Am, 237Np без химической концентрации
Общие отличительные особенности МИ ФГУП “ВИМС”
Использование недефицитных реактивов и материалов, их минимальный расход, сокращение числа рабочих операций, адаптация к отечественной и импортной аппаратуре.
Избирательное выделение радионуклидов с исключением мешающих излучателей, что позволяет использовать как классические альфа-спектрометры, так и сцинтилляционные (CsI) или радиометры с функциями альфа-спектрометра (УМФ-2000 SPDec).
Использование изотопных индикаторов (232U, 242Pu, 236Pu, 243Am, 234Th, Sr, Y, Ba) для точного учета потерь при радиохимической подготовке проб (или жесткая стабилизация радиохимического выхода).
Наличие в МВИ общих стадий в подготовке проб и счетных образцов, единые подходы к расчету результатов и неопределенности измерений.
Методики аттестованы согласно современным требованиям, 23 МИ внесены в Реестр РОССТАНДАРТА
В 2006 – 2014 гг. разработаны и утверждены:
МИ изотопов радия в природных водах радиометрическим методом;
МР по определению суммарных активностей РН в водах с высокой минерализацией;
МИ с выделением урана из природных вод с карбонатным переосаждением урана и бестоковым осаждением на металлические диски стандартной геометрии;
МИ по определению поверхностного загрязнения альфа-излучающими РН и др.
Готовится к внесению в Реестр МИ активности 90Sr в природных водах
Спонтанное осаждение урана на металлическую подложку
Добыча и использование подземных вод в РФ
97 % (31 млн. м3/сутки) – пресные подземные воды, из них:
64 % – расходуются на хозяйственно-питьевое водоснабжение;
18 % – на технические нужды;
15 % – сбрасываются без использования;
< 1 % – приходится на минеральные лечебные, промышленные и теплоэнергетические воды
Минеральные подземные воды разделяют на минеральные лечебные
и столовые (М < 1 г/л, не содержат техногенной компоненты)
Минеральные лечебные воды:
А. питьевые лечебные (М = 10 – 15 г/л);
Б. питьевые лечебно-столовые (М = 1 – 10 г/л; или содержащие специфические компоненты при М < 1 г/л);
В. бальнеологические (М > 15 г/л)
по Р. И. Плотниковой, 2010
По данным Научного комитета ООН по воздействию атомного излучения внутреннее облучение населения
за счет потребления пищи и воды в среднем составляет 8 % от суммарной среднемировой годовой эффективной дозы, обусловленной природными источниками (2,4 мЗв/год). Диапазон вариаций эффективной дозы за счет продуктов питания и питьевой воды достаточно широк (до 30 % от ССГЭД)
Радиоактивное облучение за счет питьевой воды является результатом:
естественного присутствия в водных источниках ПРН из рядов урана и тория;
концентрирования ПРН в источниках за счет технологических процессов, использующих природные радиоактивные материалы (горная добыча и переработка, производство фосфатных удобрений и др.);
присутствия ТРН, которые могут поступать в источники питьевого водоснабжения в случае аварийных ситуаций на предприятиях ядерно-топливного цикла (ЯТЦ), неправильного медицинского или производственного использования и хранения радиоактивных материалов, испытаниях и применении ядерного оружия, обедненного урана и др.
Доля подземных вод в хозяйственно-питьевом водоснабжении
городов Российской Федерации
Среди природных радионуклидов, встречающихся в водах в значимых количествах, следует выделить: 238U, 234U, 226Ra, 228Ra, 224Ra, 222Rn, 40K, 210Po, 210Pb;
гораздо меньше в водах изотопов тория – 228Th, 230Th, 232Th
Техногенные радионуклиды распространены незначительно, преимущественно в поверхностных водах, в основном это 90Sr и 137Cs, а также изотопы Pu и Am
Понятие “фон” радиоактивности природных вод практически отсутствует, так как
размах природных вариаций активности РН в водах чрезвычайно велик (много порядков).
Кроме того, отсутствует радиоактивное равновесие между членами радиоактивных рядов.
Диапазон минерализации и состава солей природных вод чрезвычайно широк.
Таким образом, природные воды являются особо сложным объектом для исследований
Для всех типов вод характерно отсутствие равновесия между элементами и изотопами в природных радиоактивных рядах, связанное с физическими и химическими процессами и явлениями в жидкой и твердой фазах, а также на границе вода – горная порода
Контрольные уровни установлены как 0,5 Бк/л в предположении, “наихудшего сценария”, когда основные дозообразующие излучатели – 226Ra и 228Ra
Схема мониторинга источников питьевого водоснабжения Австралии
Отдельной задачей является предварительная обработка пробы воды, ее консервация и хранение, что, как правило, регламентируется каждой из рекомендуемых методик (методики, как и средства измерения обычно рекомендуются нормативными документами).
Например в США (а также в других странах) обычно фильтруют воду до ее подкисления. Хранят пробу не более 48 часов (иногда 72 ч).
В РФ с учетом распространенности, радиотоксичности и физических свойств радионуклидов предложена двухуровневая структура системы РК воды. Система закреплена документами МУ 2.6.1.1981-05 и МУ 2.6.1.2719-10
На первом уровне РК измеряются контрольные показатели (суммарные альфа- и бета-активности), вычисляются абсолютные неопределенности результатов измерений и производится предварительная оценка качества воды по показателям радиационной безопасности. Измеряют активность 222Rn (обязательно только для подземных источников)
Уровень 1
Уровень 2
Активности ненормируемого биотропного 40K, а также 90Sr и 137Cs должны быть установлены, если измеренная бета-активность пробы превышает 1 Бк/кг.
Изотопы Th контролируются при его высоких содержаниях в водовмещающих породах, вблизи участков отработки месторождений урана методом ПВ, складирования (захоронения) отходов производства редких и цветных металлов.
Высокотоксичные 90Sr, 137Cs, 239,240,238Pu и 241Am должны контролироваться в районах техногенного радиоактивного загрязнения и вблизи предприятий ЯТЦ. В особых случаях требуется определять 3Н, 14С, газообразные и летучие РН (например, 131I).
При суммарной альфа-активности менее 0,20 Бк/кг эффективная доза внутреннего облучения за счет РН, присутствующих в воде, для исследованных проб не превышает 0,1мЗв/год. Повышение этого контрольного параметра до 0,5 Бк/кг может привести к пропуску значительного числа потенциально опасных водоисточников.
Без учета 222Rn, его короткоживущих ДПР, 3H и 14C, основной вклад в суммарную альфа-активность вносят изотопы 238U, 234U, 226Ra, 224Ra и 210Po, а суммарная бета-активность
на 50 – 90 % обусловлена 40K
При составе проб, отличном от состава используемого стандарта, измеренная альфа-активность может быть как занижена, так и завышена.
Занижение результата происходит в случае, если в пробе присутствуют РН с энергиями излучения, меньшими энергии излучения стандарта.
Завышение результата – в случае, когда в пробе присутствуют РН с энергиями излучения, превышающими энергию излучения стандарта
Основные методы определения суммарных активностей питьевых вод
Из формулы понятно, что для уменьшения ошибки наилучшие результаты дает увеличение скорости счета от образца (а не снижение фона и увеличение времени измерения)
Лаборатория изотопных методов анализа ФГУП “ВИМС”
Если не удалось найти и скачать презентацию, Вы можете заказать его на нашем сайте. Мы постараемся найти нужный Вам материал и отправим по электронной почте. Не стесняйтесь обращаться к нам, если у вас возникли вопросы или пожелания:
Email: Нажмите что бы посмотреть